近日，湖北大学材料科学与工程学院王贤保教授团队梅涛教授以通讯作者身份，在国际顶级期刊《Advanced Functional Materials》上发表了题为《Defect strategy-regulated MoSe₂-modified self-supporting graphene aerogels serving as both cathode and interlayer of lithium-sulfur batteries》的研究成果，湖北大学为第一单位，硕士研究生翟盛君与叶子木骏为共同第一作者，王贤保教授为共同作者。

锂硫电池(LSBs)具有较高的理论比容量(1675 mAh·g^-1)和能量密度(2600 Wh·kg^-1)，在新一代储能电池中具有相当大的潜力。然而，严重的穿梭效应和缓慢的氧化还原反应动力学仍然是高性能LSBs亟待解决的问题。在这项工作中，团队设计了富含缺陷的硒化钼修饰的石墨烯气凝胶作为LSBs的阴极硫载体(MoSe_2-x@GA/S)和独立中间层(MoSe_2-x@GA)。石墨烯网络支撑的无粘结剂硫载体最大限度地提高了电子电导率和锂离子迁移率，并缓解了体极膨胀。具有亲硫亲锂性质的富缺陷MoSe_2-x加速了Li₂S的成核和解离，而双功能中间层的插入不仅促进了多硫化物的吸附和转化，而且调节了锂的均匀沉积，抑制了锂树枝晶的生长。

团队利用“正极+中间层”结构设计和“极性吸附-电催化”策略的协同实现了快速正极硫转换反应动力学和负极均匀成核生长。密度泛函（DFT）理论计算表明，缺陷诱导的原子重排和电子重新分布诱导了多硫化物在MoSe_2-x@GA表面产生了额外的Mo-S键的电化学耦合，增强了对多硫化物的锚定能力。当引入硒空位时，S-S键被拉伸，有效地削弱了桥联硫键促进了LiPSs的还原，带隙值明显减小，且更接近费米能级，提高了电导率，有利于电子的转移和LiPSs的吸附转化。基于以上优势，LSBs能够在在0.2C倍率下实现1256.9 mA h g^-1放电容量。中间层的引入，进一步增强对阴极逸出LiPSs的二次化学吸附和催化转化，并有效调控了锂离子通量。结果表明，组装的MoSe_2-x@GA/S+中间层电池在容量提高和循环稳定性方面获得了良好的反馈，在1C的大电流密度下长期循环后的缓慢衰减率为0.024%，在高硫负荷(4.8mgcm^-2)和贫电解液(5.5μL mg^-1)的条件下具有高的比容量(720.6 mA hg^-1)。本工作为无粘结剂硫磺载体的设计和缺陷电催化工程的应用提供了新的思路。

梅涛教授近年来在二次电池材料的可控性制备、性能改进及应用方面做了许多系统的研究工作。主持和参与国家重点研发计划项目、国家自然科学基金项目、湖北省杰青项目近10项。以第一作者/通讯作者在Nat. Commun.， Angew. Chem. Int. Ed.，Adv. Funct. Mater. ACS nano， Nano Energy，J. Mater. Chem. A等权威期刊上发表SCI论文60余篇，总引用3100余次，H因子32，其中ESI高被引论文2篇。授权及申请发明专利17项。获湖北省自然科学二等奖1项。指导本科生发表高水平SCI论文近20篇，指导创新创业训练计划项目12项，获创新创业省级以上奖励近10项。

论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202314379

（审稿：陈亮）